j9九游会真人游戏第一品牌赢的解决方案丨机器学习辅助提升材料基因组方法设计含硅芳基乙炔树脂-j9九游会真人游戏第一

ref：chemical engineering journal 448 (2022) 137643

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由于热稳定性和可加工性的相互制约，psa树脂的研究进展受到限制。一般来说，树脂热稳定性的提高伴随着加工性能的下降。通常，耐热性优异的树脂具有较高的粘度，但不适合加工和生产高性能复合材料，特别是树脂成型加工方面。

因此，psa树脂的改进集中于在不失去热稳定性的情况下易于加工和制造。这种性能的改善需要在热稳定性和加工性能之间进行权衡。含硅乙炔树脂的设计，由于研发周期长，通常采用试错法，效率较低。

材料基因组法(mga)是解决这一问题的有效途径。材料研究经历了实验观察、理论模型和计算科学三种范式。利用数据来驱动材料的研发是mga提出的第四个范式。mga旨在通过创建材料创新基础设施来加速新材料的发现、设计和部署。mga首先定义材料的“基因”，然后对“基因”进行组合，最后通过性能预测筛选出首选材料。

在本工作中，首次建立了用于评价psa加工性能和耐热性的机器学习（ml）模型。然后，利用这些ml模型提出了一种mga来进行树脂的高通量筛选，并在不牺牲耐热性的前提下过滤出一系列具有最佳加工性能的psa树脂。

为了能够预测聚合物耐热性能和加工性能，从polymer genome database数据库中收集94组耐热性数据，从pubchem database中收集了882组粘度数据，建立了multi-layer perceptron (mlp)神经网络模型，最后利用机器学习模型建立分子结构与性质之间的对应关系。

首先定义聚合物的基因，乙炔基结构和硅基结构分别为聚合物的基因，如表1和表2所示。通过基因之间的组合形成虚拟聚合物，共368种树脂。

表1 16种乙炔基结构

表2 23种硅基结构

通过基因组合方法获得聚合物树脂虚拟材料，利用机器学习模型对虚拟材料进行耐热性能和粘度的预测；最后筛选出综合性能优良的聚合物。

图1 材料基因组方法设计耐热性和优异加工性聚合物树脂

本工作中使用氮气氛中的td5来表示耐热性，并选择室温下的lgη来表示加工性能。ml被用来构建化学结构和这些性质之间的关系。通过耐热性能预测模型和粘度预测模型的训练集、验证集和测试集的r2可以评判这两个性能预测模型是可靠的，如图2所示。

图2 机器学习模型对耐热性能与粘度预测的表现

进一步可以通过两个ml模型来评估候选树脂的性能。通过ml模型分别预测了368种候选树脂的加工性能和耐热性的lgη和td5。然后，作者设置了筛选树脂的标准：1）耐热性和加工性能的预测值映射到0到1的范围内，其中1表示树脂的加工性能或耐热性最好，0表示树脂最差。2） 每个属性都有其重要性的权重系数，并根据权重系数计算加权平均值。考虑到这两种性质的同等重要性，将加工性质（或耐热性）的权重系数设置为0.5。图3左图显示了368种候选树脂的加权平均值，其中黑色矩形表示加权平均值排前十的最佳树脂。这十种树脂的分子结构如图3右图。作者选择了psnp-mv（蓝色）的分子进行验证，因为其易合成性。

图3 耐热与粘度综合性能热力图和前十种综合性能优异的分子结构

通过实验方法对筛选出来的psnp-mv进行合成与性能的测试，得到该聚合物具有非常好的耐热性能和较低的粘度，如图4，从而证明该聚合物同时满足耐热性和加工性能的需求。

图4 不同聚合物树脂耐热性和粘度性能

对机器学习筛选出来的树脂进行合成与性能分析，实验和理论模拟结果表明，pspn-mv树脂具有较低的粘度和良好的耐高温性能，验证了材料基因组筛选的结果。

从这项研究中获得的结论可能有助于加快新的耐热树脂的开发，并减少时间成本，比传统试错的方式具有更大的优势。